Modrić lần lượt thi đấu cho các đội U-17, U-19 và U-21 Croatia[53] trước khi được gọi vào đội tuyển quốc gia năm 2006 và có trận đầu tiên trong màu áo đội tuyển quốc gia là trận đấu với Argentina ngày 1 tháng 3 năm 2006 tại Basel, Thụy Sĩ. Tại Giải vô địch bóng đá thế giới 2006, giải đấu mà Croatia không vượt qua được vòng bảng, anh được vào sân trong hai trận vòng bảng gặp Nhật Bản và Úc. Anh ghi bàn thắng đầu tiên cho đội tuyển là trong trận thắng Ý 2-0 vào ngày 16 tháng 8 năm 2006 tại Livorno.

Tại Giải vô địch bóng đá châu Âu 2008, Modrić là niềm kì vọng lớn nhất của các cổ động viên Croatia. Trong trận đầu tiên gặp đội tuyến chủ nhà Áo ngày 8 tháng 6 năm 2008, Modrić là người ghi bàn thắng duy nhất của trận đấu từ chấm phạt đền ngay ở phút thứ 4 sau khi Ivica Olić bị René Aufhauser phạm lỗi trong vòng cấm.[54] Trận đấu tiếp theo gặp đội tuyển Đức ngày 12 tháng 6, anh không ghi được bàn nào nhưng đã góp phần giúp Croatia chiến thắng và giành danh hiệu Cầu thủ xuất sắc nhất trận đấu vào cuối trận.[55]

Tuy nhiên Croatia đã bị loại sau trận thua Thổ Nhĩ Kỳ trong loạt sút luân lưu trong đó có một pha sút hỏng của Modrić.[56] Khi giải đấu kết thúc, anh được chọn vào đội hình tiêu biểu của giải, là cầu thủ Croatia thứ hai được nhận vinh dự này sau tiền đạo Davor Šuker.[57]

Tại vòng loại World Cup 2010 khu vực châu Âu, Modrić đã có ba bàn thắng cho đội tuyển Croatia vào lưới Kazakhstan, Andorra và Ukraina nhưng Croatia đã không thể giành quyền tham dự World Cup 2010 do chỉ đứng thứ ba tại vòng loại sau Anh và Ukraine.

Tháng 6 năm 2012, Modrić có lần thứ hai trong sự nghiệp tham gia một kỳ Euro. Croatia nằm ở bảng C cùng với Tây Ban Nha, Ý và Cộng hòa Ireland. Đội tuyển Croatia đã bị loại sau vóng đấu bảng và cá nhân Modrić không để lại bất kỳ dấu ấn đáng kể nào.[58]

Tại World Cup 2014 ở Brasil, Modrić và các đồng đội tiếp tục phải dừng bước ở ngay vòng đấu bảng sau thất bại 1-3 trước México ở lượt đấu cuối cùng vòng bảng (trước đó đã thua Brasil 3-1 và thắng Cameroon 4-0).[59]

Tại trận đấu với Malta ở vòng loại Euro 2016, Modrić có được bàn thắng đầu tiên cho đội tuyển sau hơn ba năm ngay trong dịp sinh nhật lần thứ 29 của anh.[60] Một tháng sau, anh tiếp tục tỏa sáng với một bàn thắng trong trận thắng 6-0 trước Azerbaijan, giúp đội tuyển Croatia góp mặt tại Euro 2016.[61] Ngày 3 tháng 3 năm 2015, Modrić lần đầu tiên được chọn làm đội trưởng đội tuyển quốc gia cho trận đấu với Azerbaijan.[62]

Tại Euro 2016, anh chỉ ghi được một bàn thắng duy nhất trong chiến thắng 1-0 của Croatia trước Thổ Nhĩ Kỳ bằng một cú vô-lê từ khoảng cách 30 mét. Bàn thắng này giúp anh trở thành cầu thủ Croatia đầu tiên ghi bàn tại hai vòng chung kết Euro.[63]

World Cup 2018

Modrić là người ghi bàn thắng mở tỉ số từ chấm phạt đền để giúp Croatia có chiến thắng đậm 4-1 trước Hy Lạp tại lượt đi vòng play-off World Cup 2018 khu vực châu Âu[64] và ba ngày sau đó, trận hòa 0-0 ở lượt về giúp Croatia có lần thứ năm giành quyền dự vòng chung kết World Cup.

Tại World Cup 2018, trong trận ra quân tại bảng D gặp Nigeria, Modrić đã ghi bàn thắng ấn định tỉ số 2-0 của trận đấu từ chấm phạt đền.[65] Trong lượt trận thứ hai vòng bảng gặp Argentina, anh có bàn thắng thứ hai tại giải đấu trong chiến thắng 3-0 trước đại diện Nam Mỹ với một cú sút xa đẹp mắt.[66]

Ở trận đấu vòng 16 đội với Đan Mạch, Modrić đá hỏng quả phạt đền ở hiệp phụ thứ hai khiến cho Croatia phải bước vào loạt sút luân lưu, nhưng sau đó anh đã chuộc lỗi thực hiện thành công lượt sút của mình để cùng các đồng đội đánh bại Đan Mạch vào tứ kết gặp chủ nhà Nga.[67] Đội tuyển Croatia sau đó lọt vào trận chung kết và giành ngôi á quân sau khi thất thủ 2-4 trước đội tuyển Pháp. Kết thúc giải đấu, anh được nhận giải thưởng cầu thủ xuất sắc nhất giải. Nhờ những màn trình diễn chói sáng, anh được xướng tên trong danh sách đội hình tiêu biểu nhất của World Cup 2018.